在人与动物和谐共处的街道“动物镇（アニマルタウン）”，最喜欢动物的彩羽（いろは）和她的宠物狗小麦（こむぎ）是要好的朋友！ 某天，谜之生物焦躁怪（ガルガル）在街上大暴走！但是，小麦为了保护彩羽变成了人的模样，变身成了Precure...！？ 必须要帮助内心焦躁的孩子！齐心协力将动物们送回微笑花园（ニコガーデン）吧！ 没关系，让我听听你的声音吧！
真新镇的少年年满10岁之后，就可以得到训练神奇宝贝的资格。10岁的少年小智（松本梨香 配音）以成为最厉害的神奇宝贝训练大师为目标，即将踏上了修行之旅。小智因为早上赖床迟到，险些失去挑选神奇宝贝的资格，无奈下他领走了一只被挑剩下的神奇宝贝——皮卡丘（大谷育江 配音）。皮卡丘又名电气鼠，虽然长相可爱，但性格含羞内向却又不亲近人类，稍有不满就乱放电电人，暴躁的脾气让小智吃尽了苦头。大木博士把神奇宝贝图和宝贝球作为践行礼物送给了小智。在小智和皮卡丘的前方，神奇宝贝的世界有许多谜题和探险在等着他们，迎接他们的到底是光明还是黑暗，小智能否如愿成为神奇宝贝大师呢？
故事发生在一个存在着魔力的世界之中，在这里，魔力只出现在年幼的少女们身上，随着年岁渐长，这种魔力会慢慢减弱直至消失不见。随着时代的发展和科技的进步，少女们身上这种神秘的力量获得了越来越多的重视和使用，而这些天真而又单纯的少女们，开始活跃在各行各业的前沿位置。某日，一种充满了攻击性的异形生物忽然出现，人们称之为“内伍罗伊”，当内伍罗伊的侵略有着越来越强劲之势头时，魔女们挺身而出。 开朗乐观的宫藤芳佳（福圆美里 配音）、实力强大雷厉风行的坂本美绪（千叶纱子 配音）、大大咧咧丢三落四的莉涅特（名冢佳织 配音）、自信满满高傲可爱的佩瑞妮（泽城美雪 配音），为了保护赖以生存的家园，她们随时做好了付出生命的准备。
阿波连玲奈是一个身材娇小，安静的女孩子，有点不太擅长把握与他人之间的距离。这让坐在隔壁座位的来堂同学，总觉得到有种距离感。 有一天，来堂同学捡起了阿波连同学掉在地上的橡皮，以此为契机两人之间的距离开始急速接近！！“时而太远”“时而太近”，阿波连同学难以预测。 迎来新学期后，这次连与转校生的距离也把握不好了！？ 在各种意义上“测不准”的紧贴系？青春爱情喜剧的大幕再次拉开！
『Re:ゼロから始める休憩時間』（リ・ゼロからはじめるブレイクタイム）および『Re:ぷち Re:プチから始める異世界生活』（りぷち）は、AT-Xで本編終了後に放送された短編アニメ。『Re:ゼロから始める休憩時間』は本編で尺や展開の都合から触れることのできなかった事柄や設定を補足する内容が多い。『Re:ぷち』は本編とは関係がないスピンオフアニメとなる。
