故事以前作《科学小飞侠Crowds》的后续剧情展开。距离“立川事件”已经过了一年，当初贝尔库·卡切赋予尔乃美家累的力量“CROWDS”在日本首相菅山的推广之下已在人类社会当中广泛普及。然而仍然存在着对此感到不满的人们，此时菅山遭到不明人士的袭击，GATCHAMAN的全新战斗就此揭开序幕。
故事发生在平安时代中期，疾病和灾荒令原本的政府逐渐没落，如今是武士与阴阳师的天下，而这两方势力为了争夺完全的统治权而展开着无休无止的争斗。为了拯救百姓与水火之中，政府命令源赖光（三木真一郎 配音）出发寻找可以为人们带来幸福的勾玉，可是在出发至极，源赖光却卧病不起，无奈之中，只得由他的妹妹源光（水泽史绘 配音）女扮男装替兄出征。 在忠心耿耿的家臣渡边纲（三宅健太 配音）的护送下，源光踏上了旅程。一路上，她结识了许多身怀绝技的旅伴。吟游乐师万岁乐（三木真一郎 配音）和年岁过百的阴阳师安倍晴明（德丸完 配音）成为了源光寻找勾玉的得力助手，然而，就在勾玉的下落渐有眉目的时候，源光却从源赖光处得到了安培晴明想要毁灭京都的噩耗。一边是兄长，一边是生死与共的同伴，源光究竟应该相信谁？
【STAFF】 原作：岛田フミカネ&Project Kagonish 监督・动画人设：高村和宏 人物原案：岛田フミカネ 系列构成：ストライカーユニット 世界观设定・军事考证：铃木贵昭 动画制作：AIC 【CAST】 宫藤芳佳：福圆美里 坂本美绪：千叶纱子 明娜・迪特琳德・威尔克：田中理惠 莉涅特・毕晓普：名冢佳织 佩琳・克洛斯特曼：泽城美雪 艾莉卡・哈特曼：野川樱 歌尔特露特・巴克霍隆：园崎未惠 佛兰切斯卡・鲁基尼：斋藤千和 夏洛特・E・叶格：小清水亚美 桑妮亚・V・利特维亚克：门胁舞以 艾拉・伊尔玛塔・尤蒂莱南：仲井绘里香
