少年仲人无意中闯入了绫小路博士的实验室，阴差阳错地启动了博士研究的钢铁天使胡桃，而胡桃也只把仲人视为主人，对他唯命是从，军队为了收回胡桃，先后派了另两位钢铁天使莎奇和佳玲加，但都失败了。原来整件事背后还有一个组织在操控着，而且博士也被他们劫走了，为了找出答案，仲人和胡桃一行人起身前往博士的秘密实验室。
第三卷BD附带的OVA。 第1話の少し前、3月下旬のある日。SNS部の部室に椎奈、あやめ、歌夜の3人はいた。3年生が卒業して気が抜けちゃったと言うあやめ。なんだか歌夜もテンションが低い。歌夜がアルバイトに出かけて行った後、椎奈は歌夜の誕生日のお祝いをしようと思いつく。
随着恶魔觉醒，人类世界陷入混乱。性格温柔的男孩与恶魔合体，在神秘好友飞鸟了的指引下，卷入一场残酷、堕落的对抗邪恶之战。
“我要取消和你的婚约。” 在华丽的晚会上突然被说了解除婚约，艾琳·劳伦·道托利什在打击下恢复了前世的记忆：这里是自己前世沉迷的乙女游戏“圣魔少女的雷加利亚”中，而自己就是妨碍游戏女主角恋爱之路的反派小姐艾琳！ 如果是按照前世的记忆，艾琳接下来只有死法粗糙的毁灭路径。如果能攻略毁灭旗帜的起点，终极boss魔王克劳德，让他成为自己的恋人的话，也许就能避开flag了！ 想到这里，艾琳向美丽的魔王宣布： “我想和你结婚!” 一击逆转，为了抓住幸福的艾琳的旅程开始了！
现在，全世界所有人都在使用的智能手机App。 那里潜藏着无人知晓的存在·Applimonster，通称“Appmon”。 Appmon是具备能够自主思考行动的人工智能的App生命体， 在人类世界与数码空间的间隙中，为系统及人类发挥着机能。 但，潜藏在网络之海中的“凶恶的最终BOSS人工智能·利维坦” 化作病毒控制了Appmon们，并开始黑入各个系统， 企图从网络一侧控制人类的世界。 主人公少年·新海春， 获得了被伟大的意志引导的“App驱动”， 并使来自“App芯片”的搜索App·GATCHIMON实体化了。 隐藏在“App驱动”中的谜团， 处在Appmon所潜藏的网络世界与现实世界之间的不可思议的“场”， 以及2只Appmon进化的“App合体”到底是什么？“利维坦”真正的目标究竟是……！？ 爱好读书的少年春，与搜索App的怪兽·GATCHIMON这一对凸凹组合， 奔驰于现代世界的新感觉搭档物语， 现在启动！
某天突然出现了一个神奇的按钮。按下按钮后，就转移到了另外一个异世界！！ 从其他世界转移而来的角色们在那里大集合……！？
表面看来，安艺伦也（松冈祯丞 配音）只是一个平凡的少年，实际上，他还有另一重身份——同人游戏社团“Blessing software”的制作人。一次偶然中，伦也邂逅了名为加藤惠（安野希世乃 配音）的可爱女孩，发现了加藤惠独特魅力的伦也，决定让她成为自己制作的GAL游戏的女主角。 伦也的青梅竹马，拥有校园精英和邋遢家里蹲双重面目的英梨梨（大西沙织 配音）、寡言少语，曾出版过超畅销恋爱轻小说的学姐霞之丘诗羽（茅野爱衣 配音）、乐队“icy tail”的主唱，对二次元文化抱有偏见的冰堂美智留（矢作纱友里 配音），这些性格迥异的女孩们接连加入了伦也的游戏制作计划中。
《LoveLive!SuperStar!!》是京极尚彦执导，花田十辉总编剧，SUNRISE负责制作的原创电视动画作品。该片于2021年7月11日起东京时间每周日19:00~19:25在NHK教育频道首播。结丘女子高等学校，首位入学生来到了这所位于表参道、原宿和青山这三条街之间的新学校。没有历史、没有前辈、名字也完全不为人所知，在这间尽是「没有」的学校，以涩谷香音为中心的五名少女和“学园偶像”遇上了。我果然很喜欢歌唱!想透过歌唱……实现点什么!!渺小的星星们，她们宏大的想法重合着......。白纸一张，拥有着无限可能性的她们的“大家一起实现的故事（School idol project）”。飞翔吧!我们的LoveLive!
鬼与人共存的世界——每当两人的心灵靠近，名为鬼的存在就分开他们的距离。 等着两人的命运，以及“鬼”是——。 鬼与人，描绘究极之爱的本作，于此出动！
